"Genom att göra denna förändring hoppas LSK att man kan tillföra ny energi till spelartruppen och en effekt som kan bidra till att LSK även spelar i superettan 2021", skriver klubben på sin webbplats.
Det är ännu inte klart med ersättare till Wålemark, som blev tränare i klubben 2018.
Ljungskile har sju poäng upp till både kvalplats och den säkra tolfteplatsen med åtta matcher kvar att spela.